Монастырь был основан в 963 году преподобным Афанасием на месте древнего города Акрофи. Его строительство было связано с теми изменениями, которые преподобный Афанасий ввел в свой устав на Афоне, в особенности с возвышением общежительного монашества. Финансировал строительство обители Император Никифор Фока, близкий друг святого Афанасия. Еще до своего восшествия на престол Никифор Фока убедил святого Афанасия покинуть монастырь в Вифинии и построить новый на Горе Афон, обещая прийти туда к нему и принять монашество. Однако, оказавшись неожиданно для себя на Императорском троне, он старался искупить свою вину за то, что нарушил столь серьезное обещание, щедрыми пожертвованиями на возведение монастырских построек и содержание первых насельников, число которых достигало восьмидесяти.
После смерти Императора монастырь продолжал получать поддержку Византийских правителей и процветал с одиннадцатого по пятнадцатый века. В лучшие годы в нем насчитывалось более семисот монашествующих. Многоэтажные здания расположены закрытым четырехугольником, отчего монастырь издалека выглядит как маленький укрепленный город. Действительно ему часто приходилось отражать удары пиратов и других захватчиков: каталонцев, франков и турок.
Во дворе монастыря находится собор. Первоначально он был освящен в честь Благовещения Пресвятой Богородицы, но в наши дни престольный праздник его отмечается в день кончины преподобного Афанасия, пятого июля. Преподобный Афанасий и вместе с ним несколько монахов погибли, проверяя, как идет строительство крыши этого храма: кирпичная кладка под ними обвалилась, и они, упав вниз, разбились насмерть. Фрески этого храма входят в число самых совершенных иконописных произведений Афона. Они написаны Феофаном Кипрским. Эти росписи считаются лучшими из всех его работ.
Во дворе монастыря стоит крестообразное здание трапезной и несколько маленьких часовенок и других построек. Трапезная украшена фресками с изображением древнегреческих философов и законодателей: Филона, Пифагора, Сократа, Аристотеля, Платона и других. В этом выразилась любовь греков к своему философскому наследию. В часовне Сорока Мучеников находятся гробница и мощи преподобного Афанасия и известная икона Богородицы «Экономисса». В часовне преподобного Афанасия хранятся железный крест и игуменский посох Святого. Рядом стоит часовня под названием Кукозелисса, В ней имеется икона, с которой связана интересная история. Однажды в Субботу Акафиста во время Великого Поста один из монахов преподобный Иоанн Кукузел заснул перед этой иконой во время пения стихиры. Во сне он увидел, как Божия Матерь положила ему в руку золотую монету в награду за его усердие к пению. Проснувшись, он обнаружил эту монету у себя в руке.
У Великой Лавры есть три скита: Праведной Анны, Кавсокаливия и Продромос, пять кафизмат (домик, который принадлежит тому или иному скиту и в котором обычно живет один монах) и сорок отдельных келий. Самый древний и крупный на полуострове скит Праведной Анны расположен на побережье к западу от Горы Афон. Официально скит был организован в семнадцатом веке, хотя и до этого здесь жили отшельники. Сейчас в скиту имеется храм и пятьдесят одна келия. Главная святыня этого скита — левая стопа святой праведной Анны, матери Пресвятой Богородицы.
Скит под названием Кавсокаливия состоит из сорока калив (домик в скиту, в котором живет один или несколько монахов) и находится за местечком Эремос, в направлении Великой Лавры. Название «Кавсокаливия» (оно переводится как «поджигатель хижин») скит получил от имени преподобного Максима Кавсокаливита, который строил себе хижины на этих скалах. Его любовь к уединению была так велика, что всякий раз, когда он видел, что какой-нибудь еще инок собирается обосноваться недалеко от него, он сжигал свой домик, поднимался выше в гору и строил там себе новый.
Продромос посвящен святому Иоанну Предтече, в середине девятнадцатого века был продан двум молдавским монахам и в 1857 году получил статус скита. Сейчас он закреплен за румынами. Он находится между Кавсокаливией и Великой Лаврой. Скит живет по общежительному уставу.
